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方法一：
简单的方法就是改变picturebox 控件的borderstyle样式
picturebox1.BorderStyle = BorderStyle.Fixed3D;
picturebox1.Refresh();//强制控件重新绘制（不一定要强制，看情况）
方法二：
在picturebox控件加一个矩形框 但是这种方法在程序中反应比较慢。
添加矩形框的方法：
public void DrawRedRectangle(PictureBox currentSelectPicBox)
{
Graphics pictureborder = currentSelectPicBox.CreateGraphics();
Pen pen = new Pen(Color.Red, 2);
pictureborder.DrawRectangle(pen, currentSelectPicBox.ClientRectangle.X, currentSelectPicBox.ClientRectangle.Y, currentSelectPicBox.ClientRectangle.X + currentSelectPicBox.ClientRectangle.Width, currentSelectPicBox.ClientRectangle.Y + currentSelectPicBox.ClientRectangle.Height);
}
移除矩形框的方法：
currentSelectPicBox.Invalidate();
如果大家有更好的方法 希望能够跟咱 分享
参考文档：
https://www.cnblogs.com/XiaoQuanLong/archive/2013/03/01/2938519.html